Религиозная деятельность
Основательница Марфо-Мариинской обители
Вскоре после гибели мужа продала свои драгоценности (отдав в казну ту их часть, которая принадлежала династии Романовых), и на вырученные деньги купила на Большой Ордынке усадьбу с четырьмя домами и обширным садом, где расположилась основанная ею в 1909 Марфо-Мариинская Обитель Милосердия (это не был монастырь в точном смысле слова, сестры обители занимались благотворительной и медицинской работой).
Была сторонницей возрождения чина диаконисс — служительниц церкви первых веков, которые в первые века христианства поставлялись через рукоположение, участвовали в совершении Литургии, примерно в той роли, в какой сейчас служат иподиаконы, занимались катехизацией женщин, помогали при крещении женщин, служили больным. Получила поддержку большинства членов Святейшего Синода в вопросе о присвоении этого звания сёстрам обители, однако, в соответствии с мнением Николая II, решение так и не было принято.
При создании обители был использован как русский православный, так и европейский опыт. Сёстры, жившие в обители, приносили обеты целомудрия, нестяжания и послушания, однако, в отличие от монахинь, по истечении определённого срока устав обители позволял сестрам выйти из нее и создать семью. Сёстры получали в обители серьёзную психологическую, методологическую, духовную и медицинскую подготовку. Им читали лекции лучшие врачи Москвы, беседы с ними проводили духовник обители о. Митрофан Сребрянский (позднее архимандрит Сергий; канонизирован Русской православной церковью) и второй священник обители о. Евгений Синадский.
По плану Елизаветы Фёдоровны, обитель должна была оказывать комплексную, духовно-просветительскую и медицинскую помощь нуждающимся, которым часто не просто давали еду и одежду, но помогали в трудоустройстве, устраивали в больницы. Нередко сёстры уговаривали семьи, которые не могли дать детям нормальное воспитание (например, профессиональные нищие, пьяницы и т. д.), отдать детей в приют, где им давали образование, хороший уход и профессию.
В обители были созданы больница, отличная амбулатория, аптека, где часть лекарств выдавалась бесплатно, приют, бесплатная столовая и ещё множество учреждений. В Покровском храме обители проходили просветительские лекции и беседы, заседания Палестинского общества, Географического общества, духовные чтения и другие мероприятия.
Поселившись в обители, Елизавета Фёдоровна вела подвижническую жизнь: ночами ухаживая за тяжелобольными или читая Псалтирь над умершими, а днём трудилась, наряду со своими сёстрами, обходя беднейшие кварталы, сама посещала Хитров рынок — самое криминогенное место тогдашней Москвы, вызволяя оттуда малолетних детей. Там её очень уважали за достоинство, с которым она держалась, и полное отсутствие превозношения над обитателями трущоб.
Поддерживала отношения с рядом известных старцев того времени: схиархимандритом Гавриилом (Зыряновым) (Елеазарова пустынь), схиигуменом Германом (Гомзиным) и иеросхимонахом Алексием (Соловьёвым) (старцы Зосимовой пустыни). Монашеский постриг Елизавета Фёдоровна не принимала.
Во время Первой мировой войны активно заботилась о помощи русской армии, в том числе раненым солдатам. Тогда же она старалась помочь военнопленным, которыми были переполнены госпитали и, в результате, была обвинена в пособничестве немцам. Резко негативно относилась к Григорию Распутину, хотя ни разу с ним не встречалась. Убийство Распутина расценила как «патриотический акт».
Елизавета Фёдоровна состояла почётным членом в берлинском православном Свято-Князь-Владимирском братстве. В 1910 она вместе с императрицей Александрой Фёдоровной взяла под своё покровительство братский храм в Бад-Наугейме (Германия). Почётный член Императорской Санкт-Петербургской (Петроградской) духовной академии (1913).
